Thèse Étude de l'Évolution de la Porosité et de la Teneur en Eau des Ciments Durables au Cours de leur Carbonatation H/F - Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université Paris-Saclay GS Chimie École doctorale : Sciences Chimiques : Molécules, Matériaux, Instrumentation et Biosystèmes Laboratoire de recherche : NIMBE - Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie - DRF/IRAMIS Direction de la thèse : Corinne CHEVALLARD ORCID 0000000168598190 Début de la thèse : 2026-10-01 Date limite de candidature : 2026-06-14T23:59:59 Ce sujet de thèse porte sur la réalisation d'analyses operando haute résolution du durcissement par carbonatation des ciments, afin de comprendre l'effet des changements précoces de la porosité et de la teneur en eau du ciment sur l'efficacité de la carbonatation. Le durcissement par carbonatation du ciment est une méthode prometteuse pour la séquestration à long terme du CO2 et une façon possible de
valoriser le CO2 capturé et les déchets de CO2 dans l'économie circulaire du carbone. Cependant, la mise en oeuvre pratique de la capture du carbone dans le ciment se heurte à de nombreux obstacles, notamment lié à l'optimisation des conditions de durcissement et à la formulation du ciment permettant d'obtenir une efficacité élevée de capture du CO2 sans dégradation des propriétés mécaniques finales.
Au cours des quatre dernières années, nous avons développé de nouvelles compétences en matière d'analyses in situ du durcissement des ciments par carbonatation, analyses qui ont révélé des hétérogénéités spatiales à petite échelle et des effets temporels souvent ignorés dans les modèles actuels de carbonatation et qui ont un effet significatif sur la cinétique de carbonatation. Nous étendrons notre technologie de « microréacteur à ciment » pour étudier le durcissement par carbonatation à l'aide de la diffusion des rayons X aux petits angles (SAXS), ce qui nous permettra d'étudier l'évolution de a teneur en eau et de la taille des pores au cours du processus, évolution qui pourrait justifier une carbonatation non homogène dans l'espace et le temps. Ces données seront ensuite utilisées pour améliorer les modèles de carbonatation existants et évaluer différentes conditions de durcissement et formulations de ciment/liant, y compris les matériaux cimentaires supplémentaires (SCM). La production de ciment Portland ordinaire (OPC) représente jusqu'à 10 % des émissions mondiales de CO et 4 % en Europe. Environ 40 % de ce CO provient de l'énergie consommée pour chauffer le calcaire brut et les argiles nécessaires à la production du clinker, tandis que les 60 % restants sont libérés par les carbonates
piégés dans le calcaire. Une méthode potentielle pour réduire les émissions nettes est la (re)carbonatation des structures en ciment et en béton, dans laquelle la réaction du CO2 gazeux avec les phases cimentaires solides entraîne la séquestration à long terme du carbone dans des composés minéraux stables. C'est cette voie qui sera explorée dans le cadre de la thèse. L'objectifs de la thèse est de suivre l'évolution de la porosité et de la teneur en eau de ciments modèles au cours de leur carbonatation accélérée sous flux de CO2. Cela se fera en ayant notamment recours à la diffusion X, accessible sur l'une des plateformes du laboratoire LIONS. Nous souhaitons comprendre si cette évolution peut expliquer les hétérogénéités spatiales et temporelles observées lors de la carbonatation du ciment. Le doctorant utilisera un micro-réacteur de carbonatation, développé récemment au laboratoire (V. Hérault et al, Lab Chip, 2025,25, 6475-6489), qui permet de suivre la carbonatation sur des échantillons de petite taille. L'intérêt est double : réduire le temps de carbonatation totale de sorte qu'il soit compatible avec des observations sur 2 ou 3 heures, et permettre l'utilisation de techniques en transmission sans induire de moyennage trop important dans l'épaisseur.

Connaissances en chimie des matériaux, en chimie inorganique et en chimie des solutions.
Compétences expérimentales notamment dans le domaine de la caractérisation des matériaux (DRX, ATG, BET).
Compétence en programmation python.
Une connaissance de la diffusion X (SAXS, WAXS) est un plus.
Capacités rédactionnelles en anglais et français
Anglais parlé niveau B2.