Thèse Excitation Électrique de Nanocavités Plasmoniques Chirales H/F - Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université Paris-Saclay GS Physique École doctorale : Ondes et Matière Laboratoire de recherche : Institut des Sciences Moléculaires d'Orsay Direction de la thèse : Elizabeth BOER-DUCHEMIN ORCID 0000000236578424 Début de la thèse : 2026-10-01 Date limite de candidature : 2026-04-30T23:59:59 Les structures chirales, c'est-à-dire qui ne peuvent pas être superposées à leur image dans un miroir, interagissent différemment avec la lumière suivant que la polarisation incidente est circulaire gauche ou droite. Ainsi, une structure d'une certaine chiralité diffuse ou absorbe préférentiellement la lumière qui est polarisée circulairement gauche ou droite, produisant ainsi une «réponse chiroptique» spécifique. La chiralité est une propriété cruciale pour de nombreuses molécules essentielles en biologie, telles que les protéines et les acides nucléiques et aminés. Le plus souvent, cependant, la réponse chiroptique de ces molécules est très faible. Une méthode pour exalter la réponse chiroptique serait donc une avancée majeure pour de nombreuses applications en biologie, chimie et physique. C'est un objectif majeur de cette thèse.Une nanocavité plasmonique (ou structure «nanoparticule sur un miroir») est formée lorsqu'un espace nanométrique sépare une nanoparticule de métal plasmonique d'un substrat métallique. Le champ électromagnétique dans une telle nanocavité est considérablement exalté, grâce aux résonances plasmoniques qui «concentrent» le champ électromagnétique. L'idée principale de ce projet est donc d'appliquer ce principe aux cavités plasmoniques *chirales* et ainsi renforcer les interactions chirales entre la lumière et la matière. Ce type de nanocavité chirale sera réalisé par nos collaborateurs en déposant une nanoparticule d'or synthétisée chimiquement et de forme chirale sur une couche mince séparatrice isolante (0,5 - 2 nm) sur un film métallique. Ce sera la première fois qu'une telle nanocavité chirale est étudiée.

La réponse chiroptique des matériaux et des structures est le plus souvent étudiée par des moyens optiques, mais dans un futur nanodispositif optoélectronique, une excitation électronique locale est nécessaire. En gardant à l'esprit cet objectif à long terme, nous utiliserons des électrons tunnel inélastiques pour exciter localement les échantillons de 'nanoparticules sur un miroir'. L'excitation sera
réalisée grâce à la jonction tunnel formée par la nanoparticule chirale et le substrat métallique. Afin de polariser la jonction, le circuit électrique sera complété au moyen de la pointe conductrice d'un microscope à force atomique. Afin de démontrer une application possible de la réponse chirale améliorée attendue dans la géométrie «nanoparticule chirale sur un miroir», un monofeuillet de dichalcogénure de métal de transition (TMDC) sera placée dans la cavité plasmonique chirale. Les TMDC sont des semiconducteurs bidimensionnels (2D) qui sont au coeur d'un nouveau paradigme technologique: la «valléetronique». En valléetronique, c'est l'état de vallée des électrons (c'est-à-dire leur vecteur 'quantité de mouvement' dans le réseau réciproque du cristal) qui peut être utilisé pour stocker et transporter des informations. Dans les TMDCs, les électrons de différentes vallées émettent de la lumière avec différentes polarisations circulaires lors de leur recombinaison avec des trous - la valléetronique est donc intimement liée à la chiralité. Dans une nanocavité plasmonique chirale, on s'attend à ce que l'émission d'une vallée particulière soit exaltée.

Les principaux objectifs de cette thèse sont donc les suivants:
i. Une fois des structures optimisées de «nanoparticules chirales sur un miroir» (CNoM), réalisées, étudier l'excitation électrique locale de nanoparticules chirales avec des électrons tunnel inélastiques.
ii. Exciter préférentiellement et électriquement la luminescence polarisée circulairement gauche ou droite (c'est-à-dire d'une «vallée» particulière) à partir de TMDC 2D via des nanoparticules chirales et des structures CNoM. Nanoparticle-on-a-mirror (NoM) structures: When an ultrathin dielectric gap exists between a plasmonic nanoparticle and a metallic substrate, the plasmon resonance of the nanoparticle interacts with its image in the metal film. The plasmonic nanocavity that is formed possesses an enormous electromagnetic field enhancement and an ultrasmall mode volume. Because of these properties, nanoparticle-on-a-mirror (NoM) structures have been applied to many different situations. The nanoparticles involved in NoM structures may be simple spheres, faceted spheres, cubes, rods, or nanoplates. NoM structures with chiral nanoparticles, however, have just begun to be studied, and have remained relatively unexplored so far. Their exploration is one of the original goals of this thesis. Note also that while the effect of the substrate has been studied extensively for achiral particles, the question of the effect of the substrate on chiral plasmonic nanoparticles has remained unanswered.
Local excitation of chiral plasmonic nanoparticles: Most often, light from the far-field is used to study the optical properties of chiral plasmonic nanoparticles. The comparatively few near-field techniques that have been exploited to study such systems include scanning near-field optical microscopy and techniques employing high-energy electrons (>keV). For the first time, we will use low-energy (~eV) tunneling electrons to study the properties of chiral nanoparticles and chiral nanoparticle-on-a-mirror structures. Such an excitation source is local, electrical, and of low energy-all necessary attributes in a future device-and avoids the background light of optical sources. --How does a chiral nanoparticle-on-a-mirror structure enhance the chiroptical response? Does the emission become more handed, or is there an increase in signal simply due to the increase in the local electromagnetic field?
--Does the local tunneling-electron excitation of a chiral nanoparticle lead to the emission of circularly polarized light, no matter the excitation position on the particle? What are the differences that result between near-field and far-field excitation? During this thesis, the student will acquire experience in (i) atomic force microscopy (imaging of the chiral structures) (ii) scanning tunneling microscopy (for the electrical excitation) and (iii) polarization-controlled optical microscopy (for the detection and analysis of the emitted light).

Etudiant(e) ayant de bonnes connaissances en physique, avec de l'intérêt pour
l'optique, les nanosciences et le travail expérimental. Bonnes compétences en
communication (en particulier bonne pratique de l'anglais et/ou du français). Des simulations numériques pourront faire partie de la thèse pour un candidat motivé.